固态锂金属电池凭借高能量密度与高安全性，被视为下一代动力电池的理想发展方向，在电动汽车和大规模储能领域展现出巨大的应用潜力。然而，固态电池的商业化进程长期受阻，主要面临两大难题：一是固态电解质离子电导率较低，二是固态电解质与电极之间的固-固界面稳定性较差。尽管大量研究已显著提升了固态电解质的离子电导率，但在大电流密度和低温充放电等极端工况下，固态电池仍易出现界面失效问题。
传统锂金属负极表面的富无机组分固态电解质界面（SEI）虽具有高杨氏模量，但其“本征脆性”导致在循环过程中易发生“脆性断裂”。这种断裂会引发锂离子传输动力学缓慢、锂枝晶过度生长以及界面副反应加剧等问题，使得固态电池难以在低温和大电流密度条件下实现长寿命稳定循环。这一技术瓶颈至今尚未得到有效突破。
近日，由清华大学深圳国际研究生院材料研究院与天津大学组成的研究团队，通过系统性研究提出了一项创新设计理念——“塑性富无机SEI”。该团队开发出一种新型塑性SEI，兼具优异的机械性能、锂离子传输性能以及梯度亲锂/疏锂特性，显著提升了固态电池在大电流密度和低温环境下的循环稳定性。
研究团队摒弃了传统SEI“唯强度论”的设计思路，将“塑性”特征作为新型SEI组分筛选的核心指标。以Pugh准则为塑性判据（B/G比值≥1.75表明组分具有塑性，其中B为体模量，G为剪切模量），团队通过人工智能加速的理论筛选，从一系列潜在无机物中识别出硫化银、氟化银等材料。这些材料不仅具备良好的塑性变形能力，还能显著降低锂离子的扩散能垒。
基于塑性SEI目标组分的筛选结果，研究团队设计了一种含AgNO3添加剂和Ag/Li6.75La3Zr1.5Ta0.5O12（LLZTO）填料的有机/无机复合固态电解质。在固态电池运行过程中，该体系通过原位置换反应将脆性Li2S/LiF组分转化为塑性Ag2S/AgF组分，构建出具有“外柔内刚”梯度结构的SEI。这种结构中，外层塑性Ag2S/AgF组分能够有效耗散界面应力，中间层富含传统SEI组分以维持高模量，内层亲锂组分则诱导锂金属均匀沉积。多层级结构协同作用，为锂金属负极提供了“塑性铠甲”，既保证了界面层在极端工况下的结构完整性，又实现了高效的离子传输并抑制了副反应。
Ag颗粒修饰的LLZTO离子电子混合导体陶瓷填料（Ag/LLZTO）显著提升了复合固态电解质的体介电性能，构筑了高效的锂离子传输通道，实现了锂离子的快速、均匀沉积。实验结果表明，采用“塑性SEI”的固态电池展现出优异的电化学性能：在室温条件下，以15 mA cm–2的电流密度和15 mA h cm–2的面积容量运行时，锂金属对称电池能够稳定循环超过4500小时；在-30℃的低温环境中，以5 mA cm–2的电流密度和5 mA h cm–2的面积容量运行时，对称电池仍可稳定循环7000小时以上。匹配LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极的固态全电池也表现出优异的大倍率（20 C）和低温（-30℃）电化学性能。
