在固态锂电池领域，实现高比能一直是科研人员追求的目标，而聚合物电解质被视为达成这一目标的关键材料。其中，聚偏氟乙烯基电解质凭借高氧化稳定性和离子电导率，成为备受瞩目的研究对象。不过，聚偏氟乙烯作为弱配位基体，在制备过程中存在难题。
传统上，聚偏氟乙烯依赖残留的极性溶剂，像二甲基甲酰胺这类“增塑剂”来促进离子传输。这些增塑剂与聚合物互溶性良好，但电化学稳定性欠佳，在电极界面容易持续分解。这不仅影响了锂负极的可逆性，还限制了其与高压正极的兼容性，成为制约固态锂电池性能提升的一大阻碍。
而那些电化学稳定的理想增塑剂，例如环丁砜、碳酸乙烯酯，又与聚偏氟乙烯存在严重的热力学不相容问题。这使得在制备均匀的电解质薄膜时困难重重，聚合物电解质的发展陷入了“相容性与电化学稳定性”难以两全的困境。
面对这一难题，科研团队经过不懈探索，提出了一种相容溶剂辅助塑化的通用制备策略。该策略通过引入挥发性相容溶剂，有效降低了混合体系的有效相互作用参数，成功克服了热力学排斥，从而获得了均相溶液。在成膜阶段，随着相容溶剂快速挥发，体系粘度急剧升高，增塑剂被牢牢锁定在聚合物三维网络中，实现了原本不相容增塑剂的均匀塑化。
为了深入了解这一塑化体系的作用机制，研究团队运用分子动力学模拟与光谱学分析展开研究。他们发现，聚偏氟乙烯 - 六氟丙烯共聚物与环丁砜通过非典型氢键相互作用，产生了多方面积极影响。一方面，限制了增塑剂的自由迁移，减少了电极界面的副反应；另一方面，重构了以阴离子聚集体为主导的溶剂化结构，在电极界面衍生出富含氟化锂的稳定界面层，显著提升了正负极的界面稳定性。
基于这一创新成果，所制备的电解质赋予了高压锂金属电池优异的综合性能。当与 4.7V 高镍正极匹配时，电池在 20C（3 分钟充放电）的极高倍率下能够稳定循环 700 次，容量保持率高达 81.9%。安时级软包电池搭配薄锂负极（N/P 比 = 1.1）时，可稳定循环 100 次，能量密度达到 451.5 Wh kg⁻¹，远远超过目前商业化磷酸铁锂动力电芯约 200 Wh kg⁻¹的水平。
该软包电池还通过了针刺测试，展现出极高的本征安全性。这一研究突破了聚合物 - 增塑剂组合的选择局限，为聚合物电解质的设计开辟了新的空间，有力地推动了高安全、高比能固态锂电池向实用化迈进。
